Como Príncipe Consorte, Dom Luis Gastão, o Conde d'Eu, marido da Princesa Dona Isabel, voltou-se a atividades junto a sua esposa, ao tornarem-se patronos constantes de óperas e de concertos, patrocinando-os com o intuito de arrecadar fundos para as instituições sociais e filantrópicas que apoiavam.

José Avelino, que viria a participar da primeira constituinte republicana, anos mais tarde após o fim da monarquia diria a respeito de Gaston:

"O que era possível fazer para conquistar o título de Brasileiro ele o fez: regulamentos, projetos de lei para melhor organização do Exército e aperfeiçoamento do seu material de guerra; escolas, bibliotecas, colônias orfanológicas [orfanatos] para a infância desamparada; tudo enfim quanto podia falar à gratidão das massas desprotegidas da sorte ou às diversas classes da sociedade, ele planejou ou executou na maior parte".

Visitou boa parte do país, mais do que qualquer outro membro da Família Imperial. No final do império, empreendeu uma grande viagem ao norte do Brasil, que foi um sucesso, demonstrando que a monarquia ainda contava com um apoio no país.

Retornando da Guerra do Paraguai como marechal-de-exército, tornou-se membro de diversas associações estrangeiras e brasileiras.

Foi condecorado com a medalha da Rendição de Uruguaiana, de Mérito Militar, da Campanha da África e a grã-cruzes da Saxônia de Ernesto Pio, das ordens portuguesas da Torre e Espada do Valor, Lealdade e Mérito, de Cristo, e de São Bento de Avis, da ordem belga de São Leopoldo, da mexicana da Águia Vermelha e cavaleiro da ordem espanhola de São Fernando.